De bibliotheek van het Liberaal Archief is een van de rijkste in België inzake liberalisme. Ze telt momenteel ruim 34.000 titels.

De collectie met zowel historische als actuele titels, beperkt zich niet tot België maar bevat ook heel wat werken over liberalisme in andere Europese landen en de Verenigde Staten. Naast liberalisme zijn thema's als antiklerikalisme, Vlaamse beweging, onderwijs en schoolstrijd, ruim vertegenwoordigd. In de leeszaal beschikt de lezer over een handbibliotheek met naslagwerken over de Belgische geschiedenis en de Vlaamse beweging, en over biografische repertoria.

De bibliotheek van het Liberaal Archief is ontsloten via LIBIS-Net. Ook de iconografische collectie wordt geleidelijk in LIBIS-Net ingevoerd.